LIXIVIAÇÃO DE Pb, Zn, Cd e Ni EM SOLO PODZÓLICO VERMELHO AMARELO TRATADO COM RESÍDUOS SIDERÚRGICOS

Pb, Zn, Cd AND Ni LEACHING IN RED-YELLOW PODZOLIC SOIL TREATED WITH IRON SMELTER RESIDUES

RESUMO

A companhia Siderúrgica Nacional (CSN) vem desenvolvendo estudos para disposição adequada dos seus resíduos no Aterro de Resíduos Sólidos Industriais (ARSI). Com objetivo de avaliara movimentação de Pb, Zn, Ni e Cd provenientes das misturas de resíduos alcalinos e ácidos da CSN, amostras dessas misturas foram colocadas sobre as amostras de solo empacotadas, em colunas de vidro, na proporção 1:4 (resíduo:solo). Após a lixiviação com 50 volumes-poro, as colunas foram seccionadas em quatro partes iguais e os teores de Pb, Zn, Ni e Cd determinados em todas profundidades. O pH do resíduo alcalino resultou na diminuição da vazão nas colunas, na baixa solubilidade do Pb do resíduo e na retenção do Zn, Ni e Cd na camada superficial de 0-5cm. Entretanto, no resíduo ácido a mobilização desses metais foi muito superior à do resíduo alcalino, sendo, inclusive, detectados no efluente em concentrações superiores ao permitido pela FEEMA.

Palavras-chaves:
metal pesado; resíduo siderúrgico; extração seqüencial; lixiviação; coluna de solo; mobilidade iônica; chumbo; zinco; níquel e cádmio.

ABSTRACT

Air dried subsurface samples of a heavy textured Red-Yellow Podzolic soil, representative of the industrial solid residue pilot landfill (ISRL) of the National Steel Works (Companhia Siderúrgica Nacional-CSN), were packed in 5.4 cm width and 37 cm high glass columns. An acid and alkaline iron smelter residue were placed on the top of the soil columns to make a 4:1 soil-residue ratio, in consonance with the basic CSN project. To evaluate, Ni, Zn, Cd and Pb mobilities the system soil-residue was leached with 50 pore volumes of deionized water at pH 4.5. After leaching the residue was removed from the tops and the soil columns were sectioned into 4 equal parts. Pb dissolved from the acid residue was retained in the upper 0-5 cm soil columns. Zn, Ni and Cd showed the same distribution pattern, i.e, increased concentration with depth. In the effluents leaching out the columns with acid residue the levels of Zn and Ni were higher than the standard limits allowed by FEEMA.

Key words:
heavy metal; steel work residue; landfill; leaching; metal mobility

INTRODUÇÃO

A Companhia Siderúrgica Nacional (CSN) vem desenvolvendo projetos para a disposição adequada dos seus resíduos no Aterro de Resíduos Sólidos Industriais (ARSI). Nesses estudos têm sido obtidas informações básicas sobre as características físicas e químicas dos resíduos a serem dispostos no ARSI (AMARAL SOBRINHO, 1993), a interação desses resíduos com o solo típico do aterro (AMARAL SOBRINHO et al. 1994 ; AMARAL SOBRINHO et al. 1997), e os prováveis riscos de contaminação de solos e águas subterrâneas (AMARAL SOBRINHO et al. 1998). A geração específica dos resíduos sólidos da Companhia Siderúrgica Nacional (CSN) é de 634 kg t^-1 de aço líquido (CANTINI & SOUZA, 1989). Da quantidade total gerada de 2.700.000 t ha^-1, 4,9% deverão ser dispostos no aterro de resíduos sólidos industriais (ARSI) daquela siderúrgica.

A possível contaminação por metais pesados dos aquíferos próximos ao ARSI dependerá, dentre numerosos fatores, da concentração e solubilidade dos metais pesados nos resíduos, da quantidade de resíduo colocada no aterro, da precipitação pluviométrica local, e da capacidade de interação dessas espécies iónicas com a fase sólida do solo (inorgânica e/ou orgânica). Essa interação é bastante complexa, envolvendo reações de adsorção/dessorção, precipitação/dissolução, complexação e oxirredução (ARAÚJO, 1998).

O movimento dos metais pesados no solo tem sido objeto de numerosas pesquisas (WELCH & LUND, 1989 e AMARAL SOBRINHO et al. 1998).

Métodos de extração seqüencial têm sido utilizados em estudos de contaminação do solo com metais pesados (GOMES et al., 1997; LÃ, 1998). Nesses estudos têm-se verificado que os elementos de maior mobilidade encontramse, predominantemente, ligados nas formas químicas solúvel, trocável e carbonato, enquanto os de baixa mobilidade aparecem ligados às frações óxido-Fe,Mn, orgânica e residual (PETRUZZELLI et al., 1986; SHEPPARD & THIBAULT, 1992; AMARAL SOBRINHO et al., 1994; MAZUR, 1997 e OLIVEIRA, 1998).

Constitui o objetivo deste trabalho avaliar em colunas de amostras de terra a mobilidade de Pb, Cd, Ni e Zn provenientes dos resíduos siderúrgicos alcalino e ácido da CSN.

MATERIAL E MÉTODOS

Para a simulação do aterro utilizaram-se colunas de vidro com 5,4 cm de diâmetro e 37cm de altura. Essas colunas foram empacotadas com amostras do horizonte B_t do podzólico vermelho-amarelo (PV) típico do ARSI. O ensaio consistiu em três tratamentos (testemunha, resíduo alcalino e resíduo ácido) e 5 repetições, num total de 15 unidades experimentais (colunas).

Quatro resíduos alcalinos (gerados nos altos fornos) e três resíduos ácidos (produzidos na unidade de fundição), todos sólidos, produzidos na CSN, localizada no município de Volta Redonda (RJ), foram coletados nos locais de geração, retirando-se várias amostras simples do topo, meio e da base das pilhas de rejeitos para formar a amostra composta (ABNT, 1985). Em seguida, secaram-se as sete amostras compostas ao ar, destorroando-as, quando necessário, com rolo de madeira, e passaramnas em peneira de plástico de 0,2 mm de abertura aproximadamente. Misturaram-se e homogeneizaram-se massas iguais dos três resíduos ácidos e neste trabalho, tal mistura de resíduos será chamada de resíduo ácido. Os quatro resíduos alcalinos também foram misturados e denominados de resíduo alcalino. Os valores de pH das misturas dos resíduos ácidos e alcalinos foram de 5,3 e 12,5, respectivamente.

Sobre cinco colunas empacotadas do PV colocaram-se as amostras do resíduo siderúrgico alcalino e em outras cinco o resíduo ácido da CSN, de maneira que a proporção altura da coluna de terra para a altura da pilha de resíduos fosse de 4:1, aproximadamente, conforme a concepção básica do projeto do ARSI da CSN (COBRAPI, 1986). As amostras do Bt do PV típico do ARSI apresentaram 650 g kg^-1 de argila, 160 g kg^-1 de silte, 190 g kg ^-1 de areia, 6,6 g kg^-1 de carbono orgânico, 130 mmol_c dm^-3 de CTC efetiva, pH 4,6 e os seguintes teores de metais pesados em mg kg^-1: Zn-23; Cu-4,4; Ni-15, 0 ; Cd-I, 0; Pb-15; s. e Mn-67,5

Maiores detalhes poderão ser encontrados em AMARAL SOBRINHO (1993) , AMARAL SOBRINHO et al. (1994) e AMARAL SOBRINHO et al. (1997).

Acondicionamento das Colunas - Sobre um disco de vidro perfurado, localizado na parte inferior das colunas colocou-se uma camada de lã de vidro. A seguir, por intermédio de um funil de cano longo, que era mantido em contínua movimentação, adicionaram-se, a cada coluna, 600 g das amostras de solo, quantidade calculada para produzir uma coluna de 20 cm de altura, aproximadamente. Para se obter um procedimento que pudesse ser repetido uniformemente, além de tornar a densidade da amostra mais regular, as colunas com aquela quantidade da amostra eram lançadas, através de um suporte, dez vezes (número previamente ajustado) de uma altura de 15 cm, e amortecidas em borracha maciça de 3 cm de altura.

Determinação do volume-poro - Depois do acondicionamento colocaram-se as colunas em caixas de isopor contendo água deionizada em quantidade necessária para o aparecimento de uma película de água no topo da coluna. Nesse ponto a coluna foi pesada e, por diferença, obtida a massa de água contida na amostra, que correspondeu ao volume-poro para 600 g de solo. Obteve-se o volume-poro de 175 ml, que constituiu a unidade para a percolação dos diversos volumes-poro através das colunas.

Percolação - Depois de saturadas as colunas foram colocadas em suportes para mantê-las na posição vertical. A seguir, exceção para a testemunha, por intermédio de um funil, que era mantido em contínua movimentação, colocaram-se em 5 colunas individuais, 150 g do resíduo ácido e em outras 5 colunas a mesma quantidade de resíduo alcalino, de forma que a camada sobre a coluna de terra fosse de 5 cm, aproximadamente. Após, iniciou-se o processo de lixiviação deixando-se verter, vagarosamente, água deionizada ajustada em pH 4,5 considerando uma chuva ácida. Durante a lixiviação manteve-se uma altura de coluna líquida de 6 cm acima da superfície do resíduo. As amostras nas colunas foram lixiviadas com 50 volumes-poro, quantidade correspondente a precipitação total na área do aterro num período de 4 anos, sendo o percolado coletado, a cada 175 ml (correspondente a um volume-poro), e guardado em frascos graduados.

Após cuidadosa remoção do resíduo as colunas de solo foram retiradas e seccionadas em quatro partes iguais (0-5; 5-10; 10-15 e 15-20 cm), secadas ao ar, desterroadas, pulverizadas em almofariz de ágata, homogeneizadas e guardadas em frascos de polietileno para a análise dos metais pesados.

Extração seqüencial e análises químicas - As amostras do PV e do resíduo (lixiviados e não-lixiviados) foram submetidas a extração seqüencial segundo método de TESSIER et al. (1979), que utiliza seqüencialmente, numa mesma amostra, os seguintes extratores: NaOAc 1 mol L^-1, ajustado em pH 5 com HOAc, para metais solúveis, trocáveis e associados a carbonatos; NH₂OH HCl (cloridrato de hidroxilamina ), 0,04 mol L^-1 para metais pesados ligados a óxidos-Fe, Mn; H₂O₂ a 300 g L^-1 ajustado em pH 2 com HNO₃, a 85 C, para metais pesados complexados pela materia orgânica. A fração residual foi determinada por digestão numa mistura de HClO₄ e HF na proporção de 1:5. Os extratos das amostras de térra, de resíduo e dos efluentes foram analisados para Pb, Zn, N¡, e Cd por espectroscopia de absorção atômica. O pH das amostras de terra e de resíduo foi obtido em água na relação 1:2,5

RESULTADOS E DISCUSSÃO

Observa-se na tabela 1 que após o processo de lixiviação as colunas de terra sem resíduo (testemunha) e com resíduo ácido apresentaram vazão de 2,4 ml min^-1 e aquelas com resíduo alcalino de 0,8 ml min^-1. Na coluna com resíduo alcalino a redução de 67% se deveu, provavelmente, a: dispersão das partículas do solo pela elevação do pH do sistema. Antes da lixiviação o pH do resíduo alcalino era 12,5 passando para 8,5 depois de tal processo. A alcalinidade do resíduo elevou o pH da primeira camada de terra de 5,0 para 8,0 (tabela 1), resultando numa maior repulsão entre as partículas pelo aumento da densidade de carga negativa (SPOSITO, 1989) e, conseqüentemente, numa maior dispersão e posterior transporte das mesmas em suspensão, causando adensamento (JUCKSCH et al., 1986).

A distribuição dos metais pesados nas colunas de terra sem resíduo (testemunha), depois da lixiviação com 50 volumes-poro de água em pH 4,5, mostrou que os teores totais desses elementos mantiveram-se constantes nas quatro camadas, apresentando as concentrações de 30 mg kg^-1 para Pb; 23 mg kg^-1 para Zn; 15 mg kg^-1 para Ni e 1,0 mg kg^-1 para Cd (tracejados nas figuras 1 a 5). Tais metais não foram detectados nos efluentes das colunas. Desses teores, aproximadamente 80% estava na forma residual e o restante na fração óxido-Fe,Mn, exceção para Pb (75% residual; 25% trocável) e Zn (65% residual; 20% óxido-Fe,Mn e 15% trocável).

A diferença entre os teores de Pb, Ni, Cd e Zn totais e extraídos seqüencialmente dos resíduos alcalino e ácido, antes e depois do processo de lixiviação aparecem na tabela 2. Verifica-se no resíduo alcalino que para Pb e Ni não houve perda desses metais da pilha de resíduo para a coluna de terra. Para Zn e Cd ocorreram em relação aos teores totais no resíduo, perdas de 5 e 21%, respectivamente. Tais perdas aconteceram praticamente na fração NaOAc (tabela 2). Para o resíduo ácido, entretanto, verificou-se, em relação ao total, perdas de 58% para Ni, 52% para Zn, 56% para Cd e 7,5% para Pb. As maiores perdas também aconteceram na fração NaOAc.

Os resultados obtidos na tabela 2 indicam, pelo menos qualitativamente que, além da concentração total de metais pesados, o pH e a solubilidade dos resíduos siderúrgicos em NaOAc deverão ser considerados na avaliação dos riscos de contaminação de aqüíferos.

A distribuição do Zn e Cd nas quatro camadas das colunas de terra contendo o resíduo alcalino encontram-se na figuras 1a e 1b. Verifica-se que da quantidade total solubilizada (perda na tabela 2) 61 % para Zn e 50% para Cd ficaram retidos na camada superficial. Nesta camada observa-se que a fração extraída com NaOAc (trocável) representou para os dois metais cerca de 50% do total analítico. Essa fração representa o somatório das formas mais lábeis (trocável e carbonato). O pH elevado (pH=8,0) na camada superficial de 0-5cm (tabela 1), após o processo de lixiviação, possivelmente, causou a formação de hidróxidos e/ou hidroxicarbonatos daqueles metais nos primeiros 5cm da coluna de terra.

O movimento das diferentes formas de Pb nas colunas de solo (extração seqüencial), contendo a pilha de resíduo ácido aparece nas Figuras 2. Diferentemente do resíduo alcalino, aconteceu translocação de Pb que se concentrou na camada superficial da amostra de solo. Tal incremento relativo à testemunha foi de 255 mg kg^-1 (Figura 2) e pode ter resultado do pH ácido e dos relativamente elevados teores desse metal no resíduo. Tal incremento correspondeu, aproximadamente, a 90% do mobilizado (perda) do resíduo (tabela 2). Na camada superficial verifica-se que 76% do Pb total aparece associado à forma trocável, 16% ligado óxidos- Fe,Mn e 8% na forma residual. A relativamente elevada percentagem da fração trocável pode ser atribuída ao pequeno tempo de interação solução percolante x solo (aproximadamente urna semana), não permitindo que as formas ligadas a Óxidos-Fe,Mn e/ou, residual, mais estáveis, predominassem (AMARAL SOBRINHO et al., 1997). A baixa mobilidade do Pb e a consequente acumulação nos horizontes superficiais tem sido verificada em diversos estudos (BIDDAPPA et al., 1982; KHAN & FRANKLAND, 1983; DAVIS et al., 1988 e SHEPPARD & SHEPPARD, 1991). KABATA PENDIAS & PENDIAS (1984) atribuíram tal situação à elevada capacidade de complexação do Pb pela matéria orgânica; CLEVENGER (1990) ao acúmulo na fração residual e SHEPPARD & THIBAULT (1992) à alta afinidade do Pb pelos óxidos-Fe,Mn (GOMES et al.1997). A ausência de Pb na fração orgânica pode ser atribuída ao baixo teor de matéria orgânica no B_t do PV estudado.

As figuras 3, 4 e 5 mostram o movimento das diferentes formas de Zn, Ni e Cd nas colunas de solo (extração seqüencial), contendo a pilha de resíduo ácido, os respectivos diagramas de barra mostrando a distribuição percentual relativa daquelas formas e concentração desses metais nos efluentes. Verifica-se, em todas as camadas, incrementos das concentrações totais (em relação à testemunha), que atingiram os valores máximos de 164 mg kg^-1 para Zn (2^a camada); 203 mg kg^-1 para Ni (última camada); 1 mg kg^-1 para Cd (3^a camada). Do total mobilizado da pilha do resíduo (tabela 2), observa-se na coluna retenção de 94% para Zn, 68% para Ni, e 97% para Cd.

Os percentuais da retenção observados nas colunas, e as relativamente elevadas concentrações desses metais no resíduo ácido, predizem elevadíssimos potenciais de contaminação de aquíferos.

De acordo com a norma técnica nº 202 da Fundação Estadual de Engenharia do Meio Ambiente (FEEMA, 1985), as concentrações máximas permitidas para lançamento em corpos d’água são de 1 mg L^-1 para Zn e Ni e de 0,1 mg L^-1 para Cd. As figuras 3c, 4c e 5c mostram que as maiores concentrações dos metais pesados nos efluentes das colunas aconteceram no 3º volume-poro, decrescendo drasticamente após os seguintes. Para Zn (Figura 3c) e Cd (Figura 5c) os limites estabelecidos pela FEEMA foram levemente ultrapassados apenas no 3º volume-poro. No caso do Ni (figura 4c), entretanto, as concentrações dos efluentes foram elevadas, ultrapassando os limites estabelecidos pela FEEMA, verificando-se um pico máximo de 12 mg L^-1 no 3º volume-poro, decrescendo paulatinamente até o final do experimento, em que a concentração (2 mg L^-1) era, aínda, superior ao limite permitido.

A distribuição percentual dos metais pesados nas diferentes formas químicas, nas quatro camadas, aparecem nas Figuras 3b, 4b e 5b. Para Zn e Ni, a fração trocável situou-se em torno de 50%, e para Cd acima de 70%, números que mais urna vez alertam para a elevada labilidade e, ou, biodisponibilidade de tais metais pesados. A reduzida percentagem desses metais na fração orgânica é justificada pelo baixo teor de carbono orgânico no Bt do PV estudado.

Elevadas percentagens de metais pesados associados à fração trocável foram observados, para Zn, Ni e Cd, em solos do Japão contaminados por resíduos de fundição (BIDDAPPA et al., 1982); para Zn e Ni (OLIVEIRA, 1998) em ensaios de colunas de solo tratados com lodo de esgoto sólido.

CONCLUSÕES

1-. O pH, concentração total de metais e a solubilidade em NaOAc pH 5,0 de resíduos siderúrgicos são parâmetros importantes na avaliação dos riscos de contaminação provocados pela disposição final de resíduos siderúrgicos em aterros;

2-. O pH elevado do resíduo siderúrgico alcalino resultou na diminuição da vazão das colunas e na menor mobilização do Zn, Ni e Cd que ficaram retidos na camada superficial de 0-5 cm, resultando em baixo risco de contaminação de aquíferos;

3- Entretanto, os percentuais de retenção observados nas colunas, e as relativamente elevadas concentrações desses metais no resíduo ácido, predizem elevadíssimos potenciais de contaminação de aqüíferos.

Tabela 1
Valores da vazão e pH (média de cinco repetições) da camada de solo de 0-5 cm das colunas

Tratamento	Vazão (ml min-1)	PH (H20)
Testemunha	2,40	5,0
Coluna com resíduo alcalino	0,80	8,0
Coluna com resíduo ácido	2,40	4,8

Tabela 2
Diferença entre os teores de Pb, Zn, Cd e Ni totais e extraídos sequencialmente, nos resíduos ácido e alcalino da CSN, antes e depois da lixiviação com 50 volumes-poro com água em pH 4,5 (média de 5 repetições)

Metais Pesados	Solução Extratora
	Condições	NaOAc	NH2OH HCL	H2O + HNO3	HF+HCIO4	Total
			mg	kg-l
			Resíduo alcalino (pH=12,5)
	Resíduo(1)	55,00 (20)(4)	97,50 (35)	10,00 (4)	112,50(39)	275,00
Chumbo	Resíduo(2)	55,00 (20)	97,50(35)	10,00(4)	112,50(39)	275,00
	Perda(3)	0,00(0)	0,00 (0)	0,00 (0)	0,00 (0)	0,00
	Resíduo	326,25 (29)	375,00 (34)	169.16(15)	247,09 (22)	1117,50
Zinco	Resíduo	285,62 (27)	358,13 (34)	169,16(16)	247,09 (23)	1060,00
	Perda	40,63(71)	16,87 (29)	0,00 (0)	0,00(0)	57,50
	Resíduo	2,50 (26)	0,00(0)	0,75 (8)	6,25 (66)	9,50
Cádmio	Resíduo	0,50(2)	0,00(0)	0,75 (3)	6,25 (95)	7,50
	Perda	2.00(100)	0,00(0)	0,00 (0)	0,00 (0)	2,00
	Resíduo	5,00(14)	7,50(21)	0,00 (0)	12,50 (65)	35,00
Níquel	Resíduo	5,00(14)	7,50(21)	0,00 (0)	12,50(65)	35,00
	Perda	0,00 (0)	0,00(0)	0,00 (O)	0,00 (0)	0,00
			Resíduo ácido (pH=5,3)
	Resíduo	1425,00(40)	675,00(19)	121.25 (3)	1378,75 (38)	3600,00
Chumbo	Resíduo	1155,00(35)	675,00(20)	121.25 (4)	1378,75 (41)	3330,00
	Perda	270,00(100)	0,00(0)	0,00 (0)	0,00 (0)	270,00
	Resíduo	196,87 (23)	124,37 (15)	31,25 (4)	487,51 (58)	840,00
Zinco	Resíduo	0,00(0)	42,00(10)	31,25 (8)	331,75 (82)	405,00
	Perda	196,87(45)	32,37(19)	0,00(0)	155,76 (36)	435,00
	Resíduo	2,50 (46)	0,75 (14)	0,25 (4)	2,00 (36)	5,50
Cádmio	Resíduo	0,00 (0)	0,25(10)	0,15(6)	2,00 (84)	2,40
	Perda	2,50(81)	0,50(16)	0,10(3)	0,00 (0)	3,10
	Resíduo	480.00 (30)	180,00(11)	37,50(2)	877,50(57)	1575,00
Níquel	Resíduo	80,00(12)	43,00 (6)	30,00 (4)	514,00 (78)	667,00
	Perda	400,00 (44)	137,00(15)	7.50(1)	363,50 (40)	908,00

^(1)(2)(3)(4)

Figura 1
Movimento das diferentes formas de Zn(a) e Cd(b) nas colunas contendo a pilha de resíduo alcalino, após processo de lixiviação com 50 volumes-poro com água pH 4,5.

Figura 2
Movimento das diferentes formas químicas de Pb nas colunas contendo a pilha de resíduo ácido, após processo de lixiviação com 50 volumes-poro com água pH 4,5.

Figura 3
teores nos efluentes Movimento das diferentes formas químicas de Zn nas colunas contendo a pilha do resíduo ácido (a), os respectivos diagramas de barra mostrando a distribuição percentual relativa de Zn: Trocável (I), Óxido-Fe,Mn (II), Orgânica (III) e Residual (IV), após processo de lixiviação com 50 volumes-poro com água pH 4,5 (b) e os (c).

Figura 4
Movimento das diferentes formas químicas de Ni nas colunas contendo a pilha do resíduo ácido (a), os respectivos diagramas de barra mostrando a distribuição percentual relativa de Ni: Trocável (I), Óxido-Fe,Mn (II), Orgânica (III) e Residual (IV), após processo de lixiviação com 50 volumes-poro com água pH 4,5 (b) e os teores nos efluentes (c).

Figura 5
Movimento das diferentes formas químicas de Cd nas colunas contendo a pilha do resíduo ácido (a), os respectivos diagramas de barra mostrando a distribuição percentual relativa de Cd: Trocável (1), Óxido-Fe,Mn (II), Orgânica (III) e Residual (IV), após processo de lixiviação com 50 volumes-poro com água pH 4,5 (b) e os teores nos efluentes (c).

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Datas de Publicação

• Publicação nesta coleção
  02 Fev 2024
• Data do Fascículo
  Jan-Dec 1999