Os efeitos da composição química total e da superfície nas propriedades mecânicas (MP) da polpa kraft de eucalipto foram investigados usando cromatografia líquida (HPLC), microscopia eletrônica de varredura (SEM), espectroscopia de fotoelétrons de raio X (XPS) e análise de components principais (PCA). Imagens em SEM das regiões fraturadas durante testes de rasgo (TrID), tração (TsID) e estouro (BuID) em amostras refinadas mostraram deformação das fibras e uma baixa proporção de fibras quebradas, indicando rupturas inter-fibras no arranjo fibroso. TrID de amostras não refinadas foi afetado pela cobertura surperficial de lignina (SLig), enquanto que TSID e BuID foram afetados pela cobertura superficial de extrativos (SExt) e carbohidratos (SCar). Após o refino, TrID foi afetado por ácidos urônicos presentes na xilana e a influência da composição química total foi muito mais pronunciada. Nossos resultados indicaram que as ligações fibra-fibra foram o fator limite para as MP mais do que a resistência das fibras individuais. Uma estratégia combinando modificação da superfície das fibras com a preservação de polisacarídeos durante a polpação foi sugerida para aprimorar as MP desse material.