Oxopolimetalatos organicamente modificados do "tipo Keggin"de formula [R]4[SiW11O40(SiR')2], (R=Bu4N+, R' = -C2H5, -C10H21, -CH=CH2, -CH2CH=CH2, -OH, -C6H5, -C10H7, -C6H4NH2 (o, p), -C6H4NMe2 (p), -C6H4CH=CH2, -C6H4CF3, -C6H4CH=CHC6H5) foram sintetizados. O núcleo óxido apresentou propriedades redox reversíveis que foram sintonizadas, escolhendo-se o modificador orgânico. As variações nos deslocamentos químicos na RMN de 183W, induzidas pelos modificadores, foram também medidas e ambos os efeitos correlacionados com as propriedades de doação-aceitação eletrônica do radical orgânico. As magnitudes destes efeitos foram comparadas com aqueles causados pelo eletrólito.